A Domonkos-rend megbízásából több városban – Hildesheimben, Freiburg im Bresgauban, Regensburgban és Strasbourgban – főiskolát szervezett. Ő volt az első nem francia domonkos, aki katedrát kapott a párizsi egyetemen, és ő alapította a rendi egyetemet Kölnben. Egész Európából sereglettek köré a növendékek, köztük Aquinói Szent Tamás.
Albert leginkább természettudósként vált híressé. Úgy gondolta, „minden tudomány szem, amellyel az ember Istent nézi”. Ezért is foglalkozott szinte minden ágával: orvostudománnyal, fiziológiával, állattannal, növénytannal, fizikával, kémiával, földrajzzal, geológiával, ásványtannal és csillagászattal egyaránt. Jó megfigyelőképességéhez tudományos pontosság társult, ezért tudott máig is tiszteletet parancsoló eredményeket elérni. Egyike volt az első középkori tudósoknak, akik nem az egyházi tekintélyre támaszkodó hittel, hanem tapasztalat útján szerzett ismeretekre törekedve közeledtek a természethez.
Teológusként is jelentős örökséget hagyott hátra: „felfedezte” az egyház számára és kommentálta Arisztotelész filozófiai írásait, s ezzel megteremtette Aquinói Tamás munkásságának szellemi hátterét.
Hetvenhét éves korában a pápa bízta rá a regensburgi püspökség vezetését. Egy tönkrement egyházmegyét kellett ismét életképessé tennie. Prédikációi nagy hatással voltak a hívekre. Elterjedt, hogy tanításának egy-egy fontos mondatát képpel illusztrálva fatáblákra festették, s emlékeztetőül kifüggesztették a templomokban. Néhány ilyen „Albert-tábla” ránk maradt. Az egyik szerint: „Ha Isten titka érdekel, akkor a legszegényebb embert kérdezd, aki örömmel, Isten iránti szeretetből szegény. Az ilyen ember többet tud Isten titkáról, mint a föld összes tudósa.”
Két évvel később, amikor a rá bízott feladatot végrehajtotta, kérte a pápát: hadd éljen ismét egyszerű szerzetesként. A XIII. században igen ritka magas kort ért meg: nyolcvanéves is elmúlt már, amikor Kölnben elhunyt.