Nagy hatással volt rá Afrika és az iszlám. Különösen érdekelte, mi az, ami egy embert arra késztet, hogy naponta ötször letérdeljen és imádkozzon. 1882-ben elindult, hogy felfedezze Marokkót, Tunéziát és Algériát. Elhagyta a hadsereget, Mardochi Abi Serur rabbival útnak indult, és magát rabbinak kiadva a keresztények számára veszélyesebb vidékekre is eljutott. Feltérképezte az Atlasz-hegységet, amelynek jelentős része addig ismeretlen volt az európaiak előtt. 1884-ben kiadta Felfedezőút Marokkóban című könyvét, amellyel nagy elismerést szerzett, a francia földrajzi társaság aranymedállal jutalmazta érte.
1886-ban megismerkedett Henri Huvelin atyával, ez hozta életében a döntő fordulatot. „Amint hittem, hogy van Isten, azonnal megértettem, hogy nem tehetek mást, mint hogy egészen érte éljek” – írta. 1890. január 16-án belépett egy szigorú trappista szerzetesközösségbe. Először Franciaországba, majd Szíriába, később Algériába helyezték. 1896-ban Rómába küldték teológiát tanulni. Miután 1897-ben ideiglenes fogadalma lejárt, tanulmányait megszakítva Názáretbe utazott, ahol három éven át klarissza nővérek kolostorszolgájaként tevékenykedett.
1901. június 9-én, Ver viers-ben pappá szentelték, majd a Szaharába ment, s megpróbált barátja és testvére lenni a muszlim vallású sivatagi nomádoknak. Ahogyan fogalmazott: nem téríteni akart, hanem szeretni. Egész életével akarta kiáltani az evangéliumot. 1901 októberében püspöki engedéllyel az algériai Beni Abbesbe költözött remetének. Nyelvészként is maradandót alkotott: összeállított egy francia–tuareg szótárt és egy nyelvkönyvet. Számos tuareg költeményt lefordított franciára, és átültette a Bibliát berber nyelvre. Mindemellett lelki „könyveket” is írt, és kiterjedt levelezést folytatott.
1905-től Tamanrassetben, az Ahaggar-hegységben élt. Megalapította a Jézus Szíve közösséget, amely a szegények szolgálatára és a tuaregek evangelizációjára kötelezte el magát. 1916. december 1-jén egy iszlám szektához tartozó tuareg csapat, mivel francia ügynöknek vélte, meggyilkolta.
Tizenhét évvel később, 1933-ban tisztelői El Abiodh Sidi Cheikhben közösséget alapítottak, amely 1968 óta – egyházi jóváhagyással – Jézus Kistestvérei közösségként működik. 1939-ben Magdeleine Hutin megalapította a Jézus Kistestvérei rend női ágát. Foucauld atya lelkisége tíz vallási kongregáció és nyolc keresztény társaság életében gyökerezett meg. 2005-ben avatta őt boldoggá XVI. Benedek pápa.
