A lelkipásztori munka mellett a Pázmány Péter Tudományegyetem bölcsészkarán folytatott tanulmányokat, és 1925-ben megvédte doktori tézisét, amelyben a clunyi kolostori reform hatását vizsgálta Magyarországon. Témavezetője Hóman Bálint volt, akit később, amikor kultuszminiszter lett, egyházpolitikai tanácsadóként segített. 1927–1928-ban és 1930– 1933-ban állami ösztöndíjjal, a Collegium Hungaricum papi osztályának tagjaként Rómában kutatott. A Vatikáni Titkos Levéltár és Könyvtár, valamint a Hitterjesztési Szent Kongregáció levéltára dokumentumait tanulmányozta, kötetről kötetre haladva gyűjtötte a magyar történelemre vonatkozó adatokat. Főbb kutatási témái a ferences rend magyarországi missziós tevékenysége, a hódoltsági területeken végzett misszió és a pálos rend reformja, valamint missziós működése volt. Szívósságára jellemző, hogy 1930–1931-es munkatervének tanúsága szerint a budapesti tudományegyetem történeti írói bizottságának megbízásából hatvanhárom kódexet tekintett át. Római évei alatt számos cikket írt a L’Osservatore Romano című napilapban magyar szentekről.
Hazatérése után megjelent néhány kisebb munkája. Megírta a bécsi Pázmáneum pápai megerősítésének történetét (1935), és közzétette Pázmány Péter kiadatlan leveleit (1936). 1933. július 1-jei hatállyal a váci egyházmegyei szemináriumban a skolasztikus filozófia és a keresztény régiségtan tanára, valamint a szeminárium könyvtárosa lett. 1934-től két éven át a Katolikus Jövő című egyházmegyei lap szerkesztője volt. 1936-ban megpályázta és elnyerte a Pázmány Péter Tudományegyetem Hittudományi Karának II. számú egyháztörténeti tanszékét. Nyilvános rendes tanári kinevezését 1938-ban kapta meg. Két év múlva, 1940-ben pápai prelátusi címmel tüntették ki. 1946–1947-ben a hittudományi kar dékánja lett. Majd negyed századon át oktatta az egyháztörténetet, és végezte kutatásait. 1940-től egy készülő
ötkötetes egyháztörténet szerkesztő bizottságának tagjaként is tevékenykedett, a háború miatt azonban a mű nem jelent meg. Számos más írása is az asztalfiókban maradt, ezek közül kettő
– hála a Pázmány Péter Katolikus Egyetem egyháztörténeti fakultása által indított sorozatnak (Collectanea Vaticana Hungariae) – az utóbbi években napvilágot látott. E két monográfia a Ferences misszionáriusok Magyarországon: a királyságban és Erdélyben a 17–18. században (Budapest–Róma, 2005), valamint a Pápai kinevezések, megbízások és felhatalmazások Erdély, a Magyar Királyság és a Hódoltság területére (1550–1711 – Budapest–Róma, 2010). Várható, hogy a gazdag hagyatékban fellelhető további művei is megjelennek még ebben a sorozatban.
A kommunista hatalomátvételt követő en létrejött Hittudományi Akadémia a Központi Szeminárium épületébe költözött. A két intézmény között szorosabb kapcsolat alakult ki, így Galla Ferenc 1952 és 1955 között a szeminárium rektora lett. Dísz téri lakásából ekkor költözött a szeminárium épületébe. 1959-ben, a „lázadó” papnövendékek eltávolítását követően, hetvenéves korában nyugdíjazták.
1947 után csak egyetlen írása jelent meg, mégis fáradhatatlanul dolgozott tovább: az Országos Levéltárban kutatott. 1970-ben azt javasolta a Magyar Püspöki Karnak, indítson Egyháztörténelem címmel folyóiratot, ám erre sajnos nem került sor. Életének utolsó éveit a székesfehérvári papi otthonban töltötte, ahol 1977. április 19-én, nyolcvankilenc éves korában hunyt el. Az Egyetemi templom kriptájában nyugszik.
Magyarországon nem volt olyan kortársa, aki a XVI. és XVII. század magyar történetét annyira részletesen ismerte volna, mint ő. Az életművével foglalkozó és kiadatlan műveit sajtó alá rendező Fazekas István azt írja róla: módszere a mai, az analízist elő térbe helyező történész számára idegen, régimódias, de műveiben a nagy élvezettel és átéléssel elmesélt események közé bújtatva jócskán találunk finom, ma sem túlhaladott megfigyeléseket is.