Mindeközben egyre inkább együttérzés ébredt benne a város szegény és elnyomott emberei iránt. Munkát vállalt a város egyik hajléktalanszállóján, és festményein is mind gyakoribb téma lett a szenvedés. Egyik fő műve az Ecce Homo című kép, amelyen az egész emberiség szenvedését magára vállaló Emberfiát ábrázolta.
1880-ban úgy döntött, elhagyja a fényes karriert ígérő művészi pályát, és életét a szegényeknek szenteli. Belépett a jezsuita rendbe, de néhány hónap múlva az egészségi állapota miatt eltanácsolták. Krakkóban élt, nincstelenül, éjszakai menedékhelyeken húzta meg magát. Ez azonban nem szegte kedvét, sőt. Felismerte hivatását, amely a nyomorban élők között is a leginkább elhagyatottakhoz szólt. Úgy gondolta, korának nagy csapása, hogy az emberek látják ugyan maguk körül a szenvedőket, mégsem tesznek semmit.
1887-ben belépett a ferences harmadrendbe – ekkor vette fel az Albert nevet. Szállásért cserébe munkát vállalt egy hajléktalanmenhelyen. Egy évvel később szegénységi és szüzességi fogadalmat tett a krakkói püspök kezébe. E napot tekintjük az albertinus szegénygondozói rend alapításának, de hivatalosan csak 1928-ban váltak szerzetesrenddé, mert a szegénységnek azt a formáját, amelyet Albert testvér és társai vállaltak, az egyház akkoriban nem hagyta volna jóvá. 1891-ben a később boldoggá avatott Bernardinával (született Maria Jabłońska) megalapította a rend női ágát.
Szegénykonyhákat, árvaházakat és menhelyeket nyitott, ezeken belül műhelyeket, hogy a rászorulóknak szakmát adjon, és segítse őket megmenekülni az anyagi és erkölcsi nyomorból. Szálláshelyeire minden különbségtétel nélkül befogadta a rászorulókat. Csak adományokat fogadott el, és a rendtagok ott éltek a menhelyeken, teljes közösségben a szegényekkel. Albert testvér az egyik általa alapított szállón halt meg Krakkóban, 1916 karácsonyán.
II. János Pál, aki 1989-ben szentté avatta Albert testvért, fiatalkorában színdarabot írt róla A mi Urunk testvére címmel.
