Lékai (eredeti nevén, 1940-ig Lung) László Nagykanizsán, majd a veszprémi piaristákhoz járt középiskolába. 1928-tól teológiát tanult Rómában, a Collegium Germanicum et Hungaricum növendékeként, és az Örök Városban szentelték pappá 1934-ben. 1936-ban teológiai doktori oklevelet szerzett. Papi szolgálatát 1936-ban kezdte meg ukki káplánként. 1936-37-ben prefektus volt a veszprémi Davidicum fiúnevelő intézetben. 1937 és 1944 között a veszprémi szemináriumban tanított. 1944-ben lett püspöki tanácsos, 1944 és 1948 között pedig püspöki titkár volt. 1944-45-ben Mindszenty Józseffel együtt raboskodott a sopronkőhidai fegyházban. 1946-ban kapta meg a „pápai kamarás” címet. 1948 és 1959 között balatonlellei plébános és a dél-balatoni esperesi kerület esperese volt, közben 1956-57-ben megbízott püspöki irodaigazgató. 1959-től 1969-ig zalaszentiváni, 1969 és 1972 között badacsonytomaji plébános. 1972-ben lett címzetes püspök és veszprémi apostoli kormányzó. 1974-ben kinevezték az esztergomi főegyházmegye apostoli kormányzójává, miután felmentették esztergomi érseki tisztségéből Mindszenty József bíboros prímást. 1976-tól lett esztergomi érsek, prímás és bíboros, valamint a Magyar Katolikus Püspöki Kar elnöke. 1986. június 30-án hunyt el Esztergomban. Az ő nevéhez fűződik többek közt a XXIII. János pápa Szeretetotthon és a leányfalui Szent Gellért Lelkigyakorlatos Ház létrejötte, a budapest-vizafogói Szent Márton-templom és a farkasréti Mindenszentek-templom felszentelése, valamint a Magyarok Nagyasszonya Társaság női szerzetesi közösség (egyházjogi státuszát tekintve: egyházmegyei jogú női apostoli élet társasága) megalapítása.
A sokféle szorításban született egyházpolitikai állásfoglalását is tükrözte szimbolikus összegzésként értelmezhető püspöki jelmondata, mely Jób könyvét idézi (14,7): „A megnyesett fa kizöldül” („Succisa virescit.”).