1800-ban fivérét felvették a Hit Atyái Társulatba, amelyet Joseph-Désiré Varin vezetett, és azt tűzte ki feladatául, hogy a feloszlatott Jézus Társasága helyébe lép, továbbá előkészíti annak visszaállítását. Varin női kongregáció alapítását is tervezte, amely tanítással és oktatással foglalkozna, és terjesztené a Szent Szív tiszteletét. Varin Magdolna Zsófia gyóntatójaként felismerte, hogy a lány alkalmas lenne e terv megvalósítására.
A Szent Szív Intézetének első négy nővére 1800-ban tette le fogadalmát, és már 1801-ben nevelőintézetet nyitottak Amiens-ben, igen nehéz körülmények között. Magdolna Zsófiát 1802-ben főnöknővé nevezték ki, 1806-ban pedig általános elöljárónőnek választották. Az intézet gyorsan fejlődött: új közösségeket alapítottak Poitiers-ben, Niort-ban és Gentben. 1815-ben jezsuita szellemű alkotmányt fogadott el a rend, Magdolna Zsófia pedig egész életére szólóan általános elöljáró lett. Megbízták, hogy Párizsban alapítson noviciátust és nevelőintézetet. Az intézet növendékei főleg főnemesi családok gyermekei lettek. Bár az elöljárónő mindent megtett, hogy a rend szegény és egyszerű maradjon, a közösség egyre inkább a társadalom felsőbb rétegeinek körében tevékenykedett.
A Szent Szív Intézetet 1815-től erősen támogatta a visszaállított Jézus Társaság. A hit atyái – köztük Varin és Magdolna Zsófia bátyja – jezsuiták lettek.
Magdolna Zsófia 1818-ban Amerikába küldte első nővéreit. A következő években Olaszországban és Svájcban, később Hollandiában, Írországban, Spanyolországban és más országokban újabb közösségeket alapítottak. Magyarországon 1883-ban jelentek meg.
Utolsó éveiben súlyos próbákat kellett kiállnia. 1845-ben Affre érsek megtiltotta a jezsuitáknak, hogy a Sacré Cœurben szolgáljanak, 1850-ben pedig meghalt Varin. Magdolna Zsófia élete végéig a rend főnöknője maradt.
